首次原子尺度證實(shí) 中國科學(xué)家發(fā)現(xiàn)金屬/載體三維體相參與催化新機(jī)制
中新網(wǎng)北京4月15日電 (記者 孫自法)化學(xué)過程中的催化反應(yīng)千變?nèi)f化,吸引科學(xué)家們持續(xù)關(guān)注研究,以更好服務(wù)國計(jì)民生、更多造福人們?nèi)粘5囊率匙⌒小?/p>
來自中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所(大連化物所)的最新消息說,該所科研團(tuán)隊(duì)在催化反應(yīng)基礎(chǔ)研究領(lǐng)域又取得一項(xiàng)重要進(jìn)展——首次在原子尺度上觀察并證實(shí)金屬/載體界面控制的體相氧溢流現(xiàn)象,明確該現(xiàn)象在多相催化反應(yīng)中的重要作用,并發(fā)現(xiàn)金屬-載體三維體相參與催化過程的新機(jī)制。

這項(xiàng)發(fā)現(xiàn)并提出金屬-載體的“表面-界面-體相”協(xié)同催化新機(jī)制的重要研究,由中國科學(xué)院大連化物所張濤院士、黃延強(qiáng)研究員團(tuán)隊(duì)聯(lián)合劉偉研究員及南方科技大學(xué)王陽剛副教授等共同完成,相關(guān)成果論文4月15日在國際學(xué)術(shù)期刊《自然》(Nature)上線發(fā)表。
研究團(tuán)隊(duì)介紹,溢流效應(yīng)是多相催化反應(yīng)的重要?jiǎng)討B(tài)特征之一,通俗來說,就是催化劑中負(fù)載金屬與載體之間會(huì)發(fā)生活性物質(zhì)的擴(kuò)散與遷移,這一過程直接影響催化反應(yīng)的效率與結(jié)果。
此前,學(xué)界對(duì)催化劑表面的溢流行為雖已有深入認(rèn)識(shí),但關(guān)于負(fù)載型金屬催化劑的體相,特別是金屬/載體界面是否存在類似的溢流過程,以及其如何影響催化反應(yīng)仍是未解之謎。
在本項(xiàng)研究中,研究團(tuán)隊(duì)聚焦于高性能負(fù)載型釕基催化劑的研發(fā),利用原子分辨環(huán)境透射電鏡,從原子尺度原位解析了金紅石型二氧化鈦中釕單顆粒的氧化機(jī)制,并首次在該過程中觀測到體相氧溢流,證實(shí)載體中的晶格氧以空位介導(dǎo)的方式通過界面輸運(yùn)至金屬顆粒。
與此同時(shí),研究團(tuán)隊(duì)還建立皮米精度原子應(yīng)變矢量分析方法,高分辨定量解析了氧溢流的行為,并追蹤到界面持續(xù)氧輸運(yùn)所引發(fā)的載體局域晶格動(dòng)態(tài)應(yīng)變,進(jìn)而揭示金屬/載體界面對(duì)體相氧溢流的調(diào)控作用,闡明界面結(jié)構(gòu)適配是體相氧溢流通道暢通的保障。

這種金屬-載體三維體相參與催化過程的新機(jī)制,被證實(shí)廣泛存在于氧化物相低晶格失配度的金屬/載體界面催化劑體系,并在催化反應(yīng)中發(fā)揮關(guān)鍵作用。未來研究將進(jìn)一步拓展該機(jī)制在更多金屬/載體界面及催化反應(yīng)環(huán)境中的普適性,并致力于高效催化氧化應(yīng)用體系的開發(fā)。
研究團(tuán)隊(duì)表示,該研究基于顯微可視化證據(jù),揭示了界面結(jié)構(gòu)對(duì)反應(yīng)活性物質(zhì)遷移的關(guān)鍵影響,為多相催化界面結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)及動(dòng)態(tài)反應(yīng)特征提供了新的理論認(rèn)識(shí)。另一方面,該工作也在工業(yè)綠色氧化以及電解水析氧反應(yīng)催化劑設(shè)計(jì)上具有廣闊前景。(完)
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